世界熱推薦：脫堿木質素和椰殼共熱解特性、氣體產物和熱動力學研究

有機固體廢物回收和高價值利用是實現碳封存和減排的有效途徑。木質素廢棄物是造紙工業堿性制漿過程的副產品，每年產量巨大。并且含有大量的有機成分和活性官能團，具有較高的資源利用價值。椰殼具有組織結構質量高、致密度高、質地堅實、機械強度高和灰分含量低的特點。但是木質素廢棄物具有重組分含量高和熱解轉化率低的特點，這極大地限制了開發與利用。

針對以上問題，大連理工大學能源與動力學院尹洪超教授和穆林副教授團隊提出了一種高效的共熱解方法：椰殼可以作為氫源，與木質素廢棄物共熱解，解決了單獨熱解的缺陷，提高了廢棄物資源的轉化率和產品質量。活化能由Flynne–Walle–Ozawa（FWO）、Kissinger–Akahira–Sunose（KAS）和Starink方法估算，這三種方法的R2值均大于0.97032。采用9×3×1結構的BP–NN模型預測樣品共熱解的殘余重量。實驗值與BP–NN模型預測值吻合良好（RMSE=0.8606，R2=0.99888）。采用Stacked XGB–LGBM–MLP模型來提高樣品共熱解的整體預測性能，該模型從測試集參數來看，比所有單獨的模型表現出更好的效果（RMSE=0.1888，R2=0.99995）。

(相關資料圖)

圖文解讀

脫堿木質素和椰殼共熱解特性分析

圖1（a）和（b）分別表示混合樣品的實驗TG曲線與計算曲線的比較和實驗與計算TG曲線之間的差異。Δm小于0表示實驗值小于計算值，脫堿木質素與椰殼混合之間存在協同效應。相反，Δm大于0表示樣品混合之間存在抑制作用。初始低溫度區間所有樣品的?m值均大于0，熱解反應尚未開始，反應相互抑制。在整個熱解過程中D25C75和D10C90的?m值始終為正值，表明這兩種混合樣品比例共熱解始終存在相互抑制。當反應溫度大于450 K時，D25C75的?m值始終為正值，表明存在相互促進作用。對于反應中間部分的D90C10和D75C25，?m的負值表明這兩種比例混合物在反應開始和結束時有抑制作用，在中間反應階段有促進作用。

圖1. 在10 K·min–1的升溫速率下（a）混合樣品的實驗TG曲線與的計算曲線的比較，（b）混合樣品的實驗和計算TG曲線的差值。

脫堿木質素和椰殼共熱解的氣體產物分析

圖2顯示了在600 K反應溫度下D75C25共熱解氣體產物的FTIR和不同樣品混合比例下共熱解的氣體產物積分值的比較。其中，（c）顯示計算氣體積分的實驗值與計算值之間的差值，用來分析混合比例對氣體產物的影響。差值小于0表示混合抑制產品形成，否則表示促進效果。D75C25、D50C50和D10C90促進了–CH產生，D75C25和D50C50促進了CO產生。當混合比例為D10C90時，產生CO2的差值最小，因此D10C90可以促進樣品共熱解過程中對CO2排放的抑制，可體現出該混合比例下熱解碳中和的潛力很大。

圖2. （a）D75C25共熱解600 K紅外光譜圖；（b）不同樣品混合比例下共熱解氣體產物積分值；（c）不同樣品混合比例下共熱解氣體產物的實驗積分值與計算積分值的差異。

脫堿木質素和椰殼共熱解過程的機器學習方法分析

脫堿木質素和椰殼共熱解的不同機器學習模型進行了性能評估。對集成模型進行訓練，并與單個模型進行比較，以評估其有效性。圖3顯示了XGB，LGBM，MLP和Stacked XGB–LGBM–MLP模型的訓練集結果參數，結果顯示與XGB和MLP模型相比，LGBM的性能較好（R2=0.99992）。但與單個模型相比，集成模型的結果顯著改善（R2=0.99995）。表明Stacked XGB–LGBM–MLP模型可以充分利用具有不同訓練機制的不同模型的優勢，實現優勢互補，克服不同模型下脫堿木質素和椰殼共熱解預測精度低的局限性。

圖3. 不同機器學習方法的相關系數（a）XGB，（b）LGBM，（c）MLP，（d）Stacked XGB–LGBM–MLP。

總結

該研究團隊長期聚焦在廢棄物高值化、清潔化和資源分級分質綜合利用的研究。熱解技術是廢棄物資源化處理的重要途徑。在缺氧、高溫的條件下，通過分解與縮合的共同作用，使得大分子有機物轉化為相對分子質量較小的氣態、液態、固態組分的過程。廢棄物的資源化處理是加速物質和能量的循環，創造經濟價值廣泛的技術方法。

該研究以“Co–pyrolysis of de–alkalized lignin and coconut shell via TG/DTG–FTIR and machine learning methods: pyrolysis characteristics, gas products, and thermo–kinetics”為題發表于Fuel。大連理工大學能源與動力學院尹洪超教授為第一作者，博士研究生黃賢坤（Email: xkhuang@163.com）為第二作者，穆林副教授(Email: l.mu@dlut.edu.cn)為通訊作者。

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